Por ter passado a maior parte de sua existência nas divisões inferiores, o Villarreal é um clube com ídolos muito recentes. Isso porque tem apenas nove participações na primeira divisão do Campeonato Espanhol, sendo que oito delas foram já no século XXI.
Nesse período, os jogadores de mais destaque foram sul-americanos. Depois da Copa de 2002, na Coréia do Sul e no Japão, o clube fechou a contratação do lateral Belleti e do volante Marcos Senna, ambos brasileiros, que se juntariam a outros nomes de peso como os argentinos Palermo e Arruabarrena, ex-Boca Juniors.
Dos quatro, o primeiro foi o que obteve mais sucesso. Em 2004/05 transferiu-se para o Barcelona, onde conseguiria o bicampeonato espanhol e o título da Liga dos Campeões.
Senna, porém, conquistou a torcida do Villarreal. Depois de grandes atuações no comando do meio-campo da equipe, naturalizou-se espanhol e chegou a disputar a Copa do Mundo de 2006, na Alemanha, pelo país ibérico.
O maior artilheiro do Villarreal na história do Campeonato Espanhol é o uruguaio Diego Forlán, que em apenas três anos conseguiu colocar seu nome na galeria de ídolos do clube. O atacante marcou, ao todo, 54 gols na primeira divisão, contra 37 do segundo colocado, Victor Fernández. Forlán transferiu-se no início da atual temporada para o Atlético de Madrid. |
Isso aconteceu na temporada 2004/05, quando Forlán, inclusive, sagrou-se artilheiro da competição nacional com 25 gols, feito também inédito para a equipe. No ano seguinte, o Villarreal passaria muito perto da consagração.
Mesmo sob a desconfiança de todos, o time chegou às semifinais do maior torneio interclubes do mundo. Na disputa com o Arsenal, perdeu o primeiro jogo fora de casa por 1 a 0, e precisava de uma vitória simples em casa para levar a decisão aos pênaltis.
O jogo estava equilibrado até o fim do segundo tempo, quando o Villarreal teve um pênalti a seu favor. Riquelme cobrou fraco no meio e desperdiçou a oportunidade. Também por isso, foi muito cobrado na temporada posterior, e acabou entrando em litígio com a diretoria na metade de 2007, quando foi excluído do plantel principal sem grandes explicações.
Melhores colocações no Campeonato Espanhol
| Ano | Posição |
| 2004/05 | 3º |
| 2006/07 | 5º |
| 2000/01 | 7º |
| 2005/06 | 7º |
| 2003/04 | 8º |